Dès son arrivée à l'Université, André Raynauld opte pour le domaine des sciences économiques et décide de s'y consacrer à fond. Se succèdent alors des programmes d'études qui le conduisent au B.Sc. (1948), à la M.Sc. (1951) puis, à Paris, au doctorat en sciences économiques. La Faculté des sciences sociales le recrute et lui confie la responsabilité de "bâtir" solidement le secteur de la science économique. Il s'y emploie avec détermination et compétence de telle sorte qu'il devient, au moment de sa création, le premier directeur du Département de sciences économiques (1958).

Convaincu de la nécessité d'asseoir les activités départementales sur des recherches sérieuses, il fonde le Centre de recherche en développement économique (CRDE) dont il devient le premier directeur. La haute qualité des travaux d'André Raynauld lui permet d'accéder à la Société royale (1968) et attire l'attention du ministère des Finances à Ottawa qui retient ses services à titre de conseiller économique du sous-ministre. Le gouvernement canadien, tenant compte de la haute compétence du professeur Raynauld, lui confie la présidence du Conseil économique du Canada, poste qu'il occupe de 1971 à 1976.

Après avoir interrompu son enseignement et ses recherches pour servir à l'Assemblée nationale du Québec (1976-1980), il revient à ses premières amours et poursuit sa carrière de chercheur à l'Université. Puis, au cours de stages annuels effectués à Paris pendant une dizaine d'années, il poursuit des travaux avec ses collègues du Centre de développement de l'OCDE. L'Université reconnaît les mérites exceptionnels du professeur Raynauld, déjà Officier de l'Ordre du Canada (1986), et lui confère le statut de professeur émérite (1993).